Absolutního vrcholu společné kariéry dosáhli Simon s Garfunkelem albem Bridge over Troubled Water, vydaným začátkem roku 1970. Opět na něm spolupracovali se zkušeným producentem Royem Haleem a skupinou špičkových studiových muzikantů z Los Angeles.
Nahrávkám věnovali značné úsilí, dokonce kvůli tomu odmítli i vystoupení na festivalu ve Woodstocku, a stálo to za to: vyjmenovat všechna ocenění, kterých se albu postupem času dostalo, i závratná čísla prodejů by zabralo hodně místa. Jisté je jen to, že žádné další společné album dvojice již nevzniklo, toto zůstává jejich památníkem nejzářivějším.
Jako skladatel Paul Simon na albu spojil celou škálu stylů: gospelovou vznešenost v titulní písni, folk, rock i jazzové názvuky. A v neposlední řadě se tu objevuje první užití etnické hudby – píseň El Condor Pasa, kde jej doprovázejí peruánští lidoví hudebníci. Jako textař v ní tradičně míchá svá oblíbená témata – osamělost, naději i lásku v nejrůznějších podobách, včetně nostalgických připomínek slavných osobností – tady architekta Franka Lloyda Wrighta. Závěr předznamenává živá nahrávka jediné přejaté písně – Bye Bye Love jako pocta bratrům Everlyovým.