Bývalý americký prezident Richard Nixon ho označil za "nejnebezpečnějšího muže Ameriky", členové hnutí hippies si jeho prohlášení "zapnout, naladit, vypadnout" vzali za své motto.
Vystudoval psychologii, kterou pak několik let přednášel na Havardu. V roce 1963 ale musel slavnou univerzitu opustit právě kvůli svému kladnému postoji k psychoaktivním drogám.
Leary viděl v psychedelických drogách potenciál po nové formy psychoterapie. Pomocí experimentů na sobě i svých přátelích se snažil odhalit účinky psychedelik, jež patří mezi halucinogeny, na lidský nervový systém. LSD považoval za "klíč k duši", pro mnohé se ale droga stala bránou do bohémského světa. Další "výzkum" Learymu překazila vláda, která ho považovala za příliš kontroverzní, navíc LSD byla prohlášena za nelegální.
Leary se ale drogám věnoval dál, koncem 60. let byl za jejich držení několikrát zadržen, do vězení nastoupil v roce 1970, vzápětí z něj ale utekl. Nalezl sice azyl ve Švýcarsku za mříže se ale nakonec na další tři roky vrátil v roce 1973.
Když u něj lékaři v roce 1995 zjistili rakovinu, rozhodl se popsat proces umírání a vytvořil jakýsi scénář vlastní smrti, který nazval Plán umírání. Zemřel 31. května 1996 ve věku 75 let. Popel z jeho těla byl prý dle jeho přání vynesen na oběžnou dráhu.
