Smithová se pro letectví údajně rozhodla již v šesti letech, kdy jí rodiče zaplatili vyhlídkový let na Long Islandu v rodném New Yorku. V deseti letech začala docházet do pilotních kurzů a pilotní průkaz obdržela krátce po svých 16. narozeninách. V 17 letech se stala přes noc celebritou, když se jí podařilo proletět pod všemi čtyřmi visutými mosty na newyorské East River.
Ve 20. a 30. letech Smithová létala jako testovací pilotka amerických leteckých výrobců Fairchild a Bellanca. V době velké hospodářské krize organizovala mnoho exhibičních akrobatických představení. Vytvořila také řadu vytrvalostních, rychlostních i výškových leteckých rekordů. „Její jméno není běžně skloňováno v souvislosti s létáním, ale mělo by být, protože pro letectví znamenala skutečně hodně,“ řekla kurátorka washingtonského leteckého muzea Smithsonian Dorothy Cochranová listu The Washington Post. Smithová má v muzeu své místo jako jedna z průkopnic zlaté éry letectví.