Carlos Alberto strávil většinu hráčské kariéry v Santosu po boku Pelého a společně s legendárním útočníkem zářili také na světovém šampionátu v Mexiku 1970.
Pravý obránce s kapitánskou páskou vstřelil poslední gól finále proti Itálii na 4:1, jenž je považován za jeden z nejpamátnějších v historii MS. Carlos Alberto v 87. minutě tvrdou ranou zakončil akci, do níž se před ním zapojilo bez přerušení soupeřem osm jeho spoluhráčů.
„Jsem smutný z úmrtí svého přítele a bratra, našeho milovaného kapitána. Vzpomínám na společné působení v Santosu, brazilské reprezentaci a New York Cosmos, kde jsme vytvořili vítězné partnerství,“ reagoval na smrt dlouholetého spoluhráče šestasedmdesátiletý Pelé.
Po ukončení kariéry v roce 1982 pracoval Carlos Alberto jako trenér, naposledy vedl v roce 2005 Ázerbájdžán. Poté byl televizním expertem.