Všestranný umělec se kromě herectví věnoval režii, psaní básní a fotografii.
Většinu Nimoyovy filmové kariéry ovlivnila role v kultovním seriálu. Postavu polovičního člověka a polovičního Vulkánce hrál od pilotní epizody Klec z roku 1965 a v roli pokračoval až do konce natáčení originální řady seriálu v roce 1969.
Zahrál si rovněž v šesti pozdějších celovečerních filmech navazujících na seriál, natočených v letech 1979 až 1991.
Ve své životní roli se objevil naposledy ve filmech Star Trek z roku 2009 a Star Trek: Do temnoty, který byl uveden předloni.
  |
Nimoy vystupoval i seriálu Hranice nemožného a namluvil rovněž řadu animovaných postav, například v seriálech Simpsonovi či Futurama. Jeho básnická či fotografická tvorba nikdy nedosáhla Nimoyova hereckého věhlasu.
