Král Krysa (1965)
Ve filmu podle románu Jamese Clavella ztvárnil Segal roli poručíka Kinga, jednoho z amerických válečných zajatců v japonském táboře. Tato role Segalovi otevřela cestu do Hollywoodu.
Kdo se bojí Virginie Woolfové? (1966)
Ve filmové adaptaci kousavého dramatu Edwarda Albeeho si Segal zahrál univerzitního profesora, který je se svou manželkou (Sandy Dennisová) pozván na příjemný večer plný debaty. Večer se ale brzy zvrhne v psychologickou noční můžu. Za svou roli si Segal vysloužil nominaci na Oscara.
Most u Remagenu (1969)
Klasické válečné drama vypráví o jedné záchranné akci na samotném konci války. Americká jednotka pod vedením kapitána Hartmana (Segal) dostane rozkaz zabrat titulní most, který mají Němci vyhodit do vzduchu. Snímek vznikal i v Československu a kromě některých tuzemských herců si ve filmu „zahrál“ i most přes Vltavu v Davli, tedy v obci jižně od Prahy.
Milování (1970)
V tomto snímku režiséra Irvina Kerschnera se Segalovi poštěstilo hrát obchodního všeználka, který kromě klientů musí „žonglovat“ i s milenkou a nespokojenou manželkou.
Kdopak to mluví (1989)
Jednu z hlavních rolí si Segal zahrál i v oblíbené (u diváku, nikoliv u kritiků) komedii Kdopak to mluví. Ve zfilmovaných eskapádách mluvícího dítěte si zahráli i John Travolta nebo Kirstie Alleyová.
Goldbergovi (2013-)
V populárním americkém sitcomu o rodinných strastech i radostech ztvárnil Segal roli dědečka Albert „Popse“ Solomona. Ten je vždy po ruce, aby svým vnoučatům uštědřil nějakou (a často nevyžádanou) radu do života.